摘 要 采用元胞自动机-有限差分(CA-FD)方法对DD6高温合金高速凝固法(HRS, high rapid solidification) 定向凝固 树枝晶三维生长过程进行模拟研究. 建立温度场和溶质场耦合控制的枝晶生长模型, 考虑抽拉速率和温度梯度等凝固条件的影响, 同时考虑成分过冷、溶质 分配系数 、晶体择优取向等合金物性参数, 模拟研究了枝晶形态的演化过程. 模拟结果反映了高温合金树枝晶的竞争生长及形貌特征, 描述了凝固过程的溶质分布变化及枝晶间距的动态调整过程. 研究工作将模拟结果与实验结果进行了对比, 两者吻合良好. 模拟能够预测DD6高温合金HRS法定向凝固过程的枝晶形貌及一、二次枝晶间距动态调整过程. 1 数学物理模型 1.1定向凝固炉简化模型 定向凝固过程在 Bridgman 定向凝固炉中完成.根据高速凝固法特点, 一般将炉体简化为加热区、辐射挡板、 冷却区 、抽拉系统等 4 个部分, 如图 1 所示. 定向凝固模拟中考虑了加热区、冷却区的 辐射换热 , 水冷结晶器的热传导等传热方式, 以及抽拉系统运动速度、浇注温度等初始条件. 1.2 宏/微观耦合计算模型 1.2.1 模型结构 棒状试样定向凝固过程的宏观传热模型包括辐射散热模型及热传导模型等多种. 晶粒组织生长模拟采用CA方法结合分层算法实现. 枝晶的生长在空间上具有近似的重复性, 合理设定计算域有利于大规模节省计算量,使得受宏观凝固条件影响的局域枝晶生长模拟成为可能.为实现对微观尺度的枝晶模拟计算, 本工作提出了宏/微观耦合计算模型, 如图2所示. 1.2.2 温度场插值模型 枝晶生长的微观物理过程由温度场和溶质场耦合控制. 在定向凝固特征尺度上, 热扩散长度 λT 要远大于溶质扩散长度λD, 温度场比溶质场在更广的范围对枝晶分布及形貌产生影响, 因而获得微观单元温度场分布成为模拟计算的关键. 其中铸件内部传热模型如下式所示: 式中, T为温度, t 为时间, ρ为材料密度, L为合金凝固潜热, c 为材料比热容, λ 为材料导热系数; x, y和 z 为宏观坐标; fS 为凝固率, QR为辐射能量源. 本工作采用线性插值算法计算局部区域微观单元的温度场. 温度场的插值算法如图3所示, 按照下式计算: 式中, l, m和n分别为微观单元在x, y和z方向上的坐标值, TMac 为宏观单元 (x, y, z)的中心温度值,T l,m,nMic 为 坐 标 为 (l, m, n) 的 微 观 单 元 温 度 值,TMaci ± 1(i = x,y,z) 为宏观单元在i方向相邻单元的温度值, λi (i = x,y,z) 为宏观单元在x, y 和 z方向的长度,Li (i = x,y,z) 为微观单元在x, y和z方向的坐标, 且满足 Lx = l , Ly = m , Lz = n ; δi (i = x,y,z) 为微观单元在x, y和z方向的长度, Gi 为单元在i方向的温度梯度. 1.2.3 溶质分布计算的边界条件 溶质分布直接影响枝晶形貌特征, 在微观单元内部, 溶质分布可根据下式计算: 1.3 枝晶生长模型 高温合金定向凝固组织生长过程受宏观温度场和微观溶质场的耦合控制. 枝晶生长的三维模拟是对凝固过程的能量传输和溶质传输耦合进行计算, 其控制模型如式(1)与(4)所示. 在固液界面, 满足平衡溶质分布, 如下式所示: 其中, 固液界面前沿的液相浓度由下式计算: 其中将枝晶法向速度Vn 投影至x, y和z三个方向上, 在生长周期δt内, 固相率的增量 δfs 由下式计算获得: 2 模拟结果及实验 验证基于上述模型, 针对直径15 mm棒状试样进行凝固模拟计算, 同时对试样局部区域枝晶凝固过程进行模拟, 获得枝晶三维生长形貌, 并与实验结果进行对比验证. 2.1模拟及实验参数 采用Bridgman定向凝固炉, 对长度200 mm, 直径 15 mm 的棒状试样进行定向凝固浇注, 材料为DD6 单晶高温合金. 实验包括制腊模、涂壳、脱蜡、浇注等工序. 实验及后文模拟采用的主要工艺参数包括: 浇注温度 Tp=1570 ℃, 保温温度 Th=1570 ℃,抽拉速率 V=5 mm/min, 组模半径 r=80 mm, 组模方式如图4所示. 对获得的高温合金棒状试样试样进行解剖, 分为横纵截面进行组织观察. 腐蚀剂采用HCl (5 mL)+HF (2 mL)+H2SO4· 5H2O (2 g)+H2O (23.5 mL). 采用Axio Imager A1m金相显微镜(OM)获得了不同截面的枝晶形貌, 统计各横纵截面一次及二次枝晶臂间距. 采用 JSM-6301F 场发射扫描电镜(SEM)完成三维枝晶形貌扫描. 实际高温合金材料都具有多元多相的结构特点, DD6是我国第二代单晶高温合金, 其主要成分(质量分数, % )为: Cr 4.3, Co 9, Mo 2, W 8, Ta 7.5,Re 2, Nb 0.5, Al 5.6, Hf 0.1, Ni余量. 根据相图, 在固液线温度区间(1342~1399 ℃)内, 该合金的凝固可以简化为γ单相的凝固过程. 采用CA方法模拟高温合金三维枝晶的生长过程中, 直接考虑多组元模型的研究还较少, 而采用等效二元合金对多组元进行合理简化是一个有效的处理手段. 本工作将DD6高温合金等效为二元合金Ni-X, 采用Thermal Calc商用软件计算DD6合金的相关物性参数. 合金的当量液相线斜率 mˉ L 及溶质平衡分配常数 kˉ 可由式(13~15)计算获得, 具体数值如表1所示: 2.2 三维枝晶生长模拟 定向凝固过程的枝晶生长在固液糊状区进行,对宏观凝固过程的模拟是耦合微观枝晶生长模拟的基础和关键. 图 5 为棒状试样宏观凝固温度场及晶粒生长过程模拟结果, 其中枝晶生长计算域 0.6 mm×0.6 mm×1.2 mm, 微观网格尺度6 μm×6 μm×6 μm, 图5c所示单元为铸件上不同位置的枝晶生长模拟计算单元. 图6为棒状试样的枝晶三维模拟结果, 该模型Euler生长角为(0, 0, 0), 其计算域单元为图4和5所示试样离散后的(66, 35, 17~18)单元, 记为计算域α;计算域α距试样底层为 10 mm. 本工作中不考虑枝晶生长的历史相关性影响, 枝晶生长演化主要受定向凝固过程温度梯度、冷却速度及溶质分布影响. 伴随抽拉过程进行温度场、溶质场不断变化, 温度场和溶质场的局域不平衡将造成部分枝晶快速生长和粗化, 同时也将导致部分枝晶生长减慢, 并最终被淘汰. 当热扩散和溶质扩散达到局域动态平衡, 枝晶出现稳定生长, 枝晶间距不再改变, 如图6b和c所示. 枝晶二次臂间距受生长速度、冷却速率、温度梯度等多种因素影响. 许多学者对二次臂也进行了深入的理论及实验研究, 而其中多数模型是对实验结果的统计分析. 本工作中, 模拟计算过程耦合考虑生长速度、冷却速率、温度梯度等因素再现枝晶二次臂的生长粗化行为, 枝晶二次臂的生长及形貌特征如图6所示. 定向凝固过程中, 随着固液界面向前推进, 溶质被固相排除, 分布于枝晶尖端及侧向. 同时, 溶质在这些位置的不断富集降低了枝晶的粗化速度. 图 7 为枝晶生长过程中的横截面及纵截面溶质分布图. 从图7a和b可见, 在枝晶定向生长过程中, 其树枝状特征明显, 部分二次臂粗化伸长, 而部分则被抑制; 图 7c 和 d 为不同高度横截面溶质分布, 在凝固底层, 竞争生长剧烈, 枝晶花样大小不均, 其中部分枝晶将在随后的生长中被抑制而淘汰, 而图7d中枝晶花样尺寸基本一致, 生长趋于稳定. 2.3枝晶生长模拟与实验对比 2.3.1 枝晶形貌 图 8 为 DD6 高温合金枝晶横截面形貌的实验与模拟对比图. 由图可知, 实验与模拟结果基本反映了枝晶定向生长截面的十字花样特征, 其一、二次枝晶臂尺度基本相当.图 9 为枝晶三维形貌的实验与模拟结果对比图. 由图可见, 实验与模拟反应了枝晶定向凝固的形貌特征, 实验与模拟的一、二次枝晶间距基本相当. 枝晶形貌不是严格遵循十字花对称分布, 在部分二次臂位置, 由于温度场及溶质场的不均匀分布, 其二次臂伸长量及粗化程度不尽相同, 部分位置诱发高次枝晶臂生成. 但模拟与实验均表明, DD6高温合金定向凝固过程的高次枝晶臂并不发达. 由图可知, 模拟结果与实验结果吻合良好, 模拟结果能够在三维空间上合理反映枝晶形貌及一、二次枝晶间距尺寸. 图 10 为枝晶定向生长纵向对比结果. 由图可知, 模拟结果基本反映了枝晶定向生长特征. 图10a的实验结果可以清晰反映定向凝固过程枝晶二次臂的激烈竞争生长, 最终枝晶主干侧向保留了发达生长的二次臂以及部分被阻碍的不发达二次臂. 图10b 的结果主要显示了发达二次臂的分布特征, 而不发达二次臂较少出现, 该结果与 CA 模拟的尺度相关, 但不影响对枝晶二次臂间距的统计. 2.3.2 枝晶臂间距 采用HRS法定向凝固过程中, 主要散热方式会发生从底部热传导方式向侧向辐射冷却方式的转变, 这种转变会引起定向凝固过程中的温度梯度不断降低, 并影响枝晶生长速度及一、二次臂间距等物理参数. 目前还没有合理的数学模型对HRS法定向凝固过程的温度场及枝晶一、二次臂间距给予解析预测. 本工作中对DD6高温合金棒状试样的枝晶生长进行模拟, 并将模拟的一、二次臂间距与实验结果进行了对比, 如表 2 所示. 由表可知, 实验和模拟结果证明, 在采用HRS法定向凝固过程中, 一次臂枝晶间距 λ1 逐渐增大, 而二次臂间距 λ2 呈现略微增大趋势. HRS法定向凝固过程的主要特点为在凝固初始阶段, 底部水冷结晶器的快速热传导散热有效的提高了试样底部的温度梯度. 随着抽拉过程进行, 糊状区与底部结晶器的垂直距离增大, 底部散热条件减弱; 同时进入冷却区的铸件体积增多, 侧向的辐射散热面积不断增大, 侧向辐射散热强度增大. 因而, 随着抽拉距离的增大, 散热方式发生改变, 整体散热效率下降, 导致温度梯度降低. 文献提出了枝晶间距模型解释了枝晶间距与凝固参数的关系. 随后研究者提出的多种模型主要认为 λ1 受温度梯度和生长速度的影响, 可以由下式统一描述: 式中, N为系数, G为枝晶尖端温度梯度, V1 为枝晶生长速度. 其中, a 和 b 并非定值, 其取值与模型选择、合金性质等相关, 实验结果证明其在一定范围内变化. 在本工作中, 计算获得的一次枝晶间距比实验测量值偏小. 分析原因主要为, 当定向凝固处于稳定状态时, 枝晶间距是凝固条件的单值函数. 在模拟计算中, 在凝固底面设定的枝晶数目远大于稳定生长时的枝晶数目. 伴随着枝晶生长进行, 多数枝晶被淘汰, 枝晶间距不断调整并接近于稳态枝晶间距. 但是模拟计算域的高度超过一定值时, 预测的枝晶间距可以反映枝晶间距的实际值. 如果考虑枝晶生长的历史相关性等因素, 枝晶间距的预测值将更加接近实验结果. 对于二次臂枝晶间距, Flemings提出二次枝晶间距 λ2 主要取决于枝晶局部凝固时间和冷却速率, 模拟研究中 λ2 结果在 40.1~51.2 μm范围内波动, 与实验基本吻合. 3 结论 (1) 实现了宏微观模拟的耦合, 完成了宏观温度场、晶粒组织的全局计算, 以及在该宏观凝固条件下的微观枝晶生长模拟. (2) 模拟计算了DD6高温合金HRS法定向凝固过程的三维枝晶生长演化行为, 分析了其形貌特征, 以及一、二次枝晶间距随凝固高度的变化规律. (3) 开展了 DD6 高温合金的定向凝固实验, 获得了枝晶的二维及三维形貌, 并与模拟结果进行了对比, 两者吻合良好. 文章引用：张航,许庆彦,史振学,等.DD6高温合金定向凝固枝晶生长的数值模拟研究[J].金属学报,2014,50(03):345-354. 声 明： 文章内容来源于 材料成型及模拟分析 。仅作分享，不代表本号立场，如有侵权，请联系小编删除，谢谢！ 官微 加入群聊